近日，青島能源所崔光磊研究員帶領的固態能源系統技術中心在硫化物基全固態電池失效機理研究和性能提升方面取得重要進展。相關成果發表在Science Bulletin《科學通報》上。

由高理論容量的高鎳層狀正極材料和鋰金屬負極組成的硫化物基全固態鋰金屬電池有望解決目前商用鋰離子電池能量密度低、安全性差等瓶頸，是最具前景的下一代高比能電池技術之一。實驗研究表明，全固態電池存在著循環壽命短、庫侖效率低、容量衰退快等問題，嚴重影響了其進一步的發展與應用。由于缺乏合適的表征手段，全固態電池的衰退機制尚不清晰，因此需要準確、可靠的先進表征手段來剖析電極材料降解失效原理以闡明電池內在的衰退機制。

為解決上述問題，固態能源系統技術中心采用先進高分辨無損三維同步輻射X射線斷層掃描成像技術（SXCT），對LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM）|Li6PS5Cl|Li固態電池衰退機制進行了深入研究。實驗結果表明因正極電化學-機械力學耦合失效誘導的反應異質性產生不均勻的鋰離子通量并傳輸到負極，進而產生不均勻的鋰沉積、溶解行為及死鋰的產生等。鋰負極不均勻的電化學反應行為又反作用于正極并強化其反應異質性，形成一種正負極衰退互相促進的正強化機制。隨著電池繼續循環，正負極不均勻反應加劇造成結構破壞，同時正負極體積縮脹引起電解質的塑性變形，最終致使電池失效。對比實驗表明采用LiZr2(PO4)3(LZP)對正極進行改性，不僅有效抑制了正極的電化學-機械力學耦合失效，而且顯著提高了負極鋰沉積-溶解均勻性和電解質的結構完整性。該項工作揭示了硫化物基全固態電池中由鋰離子傳輸動力學的動態演變引起的正負極之間正強化的衰退機制，首次提出了全固態金屬鋰電池正負極相互信賴、相互關聯的失效行為，為進一步優化和發展全固態電池提供了新的思路和指導方向，為開發下一代高能量密度與高安全性的高鎳三元硫化物基全固態電池奠定了研究基礎。

論文第一作者為博士研究生鄭越，通訊作者為崔光磊研究員、馬君副研究員、孫富研究員。上述工作得到國家自然科學基金、中國科學院戰略先導項目、中科院青年創新促進會和山東能源研究院等項目的支持。

論文鏈接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095927323001834

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