生物質(zhì)可控轉(zhuǎn)化為硬炭用于鋰/鈉離子電池

  中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所陳成猛研究員與清華大學(xué)張強(qiáng)教授等人報道了以生物圈中三種主要的天然生物聚合物：淀粉、纖維素和木質(zhì)素作為多糖和芳香聚合物的典型代表，闡明生物質(zhì)炭化過程的熱化學(xué)演變機(jī)制對炭材料的合理設(shè)計和可控構(gòu)建的重要性，并為掌握復(fù)雜組分生物質(zhì)的工業(yè)利用、可控生產(chǎn)高級硬炭提供重要的理論支持?；谝陨峡紤]，該綜述首先概述了淀粉、纖維素和木質(zhì)素三者的來源、結(jié)構(gòu)和熱解行為。其次，對這三種類型的生物質(zhì)聚合物可控制備硬炭的研究進(jìn)展及其在鋰/鈉離子電池中的應(yīng)用進(jìn)行了綜述，最后，對生物質(zhì)衍生硬炭在鋰/鈉離子電池中目前仍面臨的挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向進(jìn)行了討論。

  成果以題為“Molecular-scale controllable conversion of biopolymers into hard carbons towards lithium and sodium ion batteries:A review”在Journal of Energy Chemistry期刊發(fā)表，文章第一作者為中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所副研究員謝莉婧和阿德萊德大學(xué)博士后唐城。

面向硬碳負(fù)極材料的儲鈉性能強(qiáng)化：通過低溫氫氣還原反應(yīng)調(diào)控前驅(qū)體氧元素含量

  中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所的陳成猛研究員領(lǐng)銜團(tuán)隊，利用富含氧元素的酯化淀粉，通過化學(xué)反應(yīng)制備了一種鈉離子電池負(fù)極材料——硬碳，并研究了反應(yīng)中間產(chǎn)物前驅(qū)體的氧元素含量對該硬碳負(fù)極材料電化學(xué)性能的影響。

  7月4日，相關(guān)論文以《面向硬碳負(fù)極材料的儲鈉性能強(qiáng)化：通過低溫氫氣還原反應(yīng)調(diào)控前驅(qū)體氧元素含量》（Towards enhanced sodium storage of hard carbon anodes:Regulating the oxygen content in precursor by low-temperature hydrogen reduction）為題，發(fā)表在Energy Storage Materials期刊上。煤炭化學(xué)研究所的在讀博士研究生宋明信為論文第一作者，陳成猛研究員與謝莉婧副研究員擔(dān)任論文共同通訊作者。

一種通過Lewis堿電催化的可用于有機(jī)系超級電容器電解液的高電壓氧化還原添加劑

  超級電容器的氧化還原電解液添加劑由于其能提供額外的法拉第電容，受到廣泛關(guān)注。然而，很多氧化還原添加劑由于在較高電位下存在不可逆副反應(yīng)，導(dǎo)致器件不能在高電壓下穩(wěn)定運行，能量密度并不理想。

  中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所陳成猛研究員，蘇方遠(yuǎn)副研究員（通訊作者）等人為解決這一問題，提出以商用有機(jī)電解液SBPBF4/PC為基礎(chǔ)，四氯氫醌(TCHQ)為氧化還原添加劑，氮摻雜活性炭作為雙功能電極（同時提供法拉第/非法拉第電容）的策略，構(gòu)筑了一種具備高操作電壓（2.7 V，可與商業(yè)電解液耐壓持平）、長循環(huán)壽命（10k循環(huán)剩余容量84.3%）、高能量密度的超級電容器（35.7 wh kg-1@0.5 Ag-1）。相關(guān)研究成果以“High-Voltage Redox Mediator of an Organic Electrolyte for Supercapacitors by Lewis Base Electrocatalysis”為題發(fā)表在ACS Applied Materials&Interfaces期刊上，文章共同第一作者為中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所博士研究生王哲帆、易宗琳。

利用計算氫電極方法成功揭示鋰硫電池中Li2S2催化轉(zhuǎn)化機(jī)理

  鋰硫電池因其高能量密度、低成本被視為下一代鋰電池的有力候選者。但長期以來，鋰硫電池的倍率性能受其內(nèi)部一系列多硫化物轉(zhuǎn)化反應(yīng)速率的制約，其中由Li2S2向Li2S的轉(zhuǎn)化尤為緩慢，因而成為研究的焦點。

  研究人員從第一性原理計算的角度出發(fā)，系統(tǒng)研究了Li2S2催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)路徑，并將計算氫電極方法進(jìn)行推廣，成功預(yù)測出不同種類單原子催化劑對反應(yīng)電位的影響。其結(jié)論與方法對高性能鋰硫電池的設(shè)計，以及其中電化學(xué)反應(yīng)的精確模擬有重要意義。

  基于此，來自中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所的陳成猛研究員和蘇方遠(yuǎn)副研究員，在國際知名期刊Energy Storage Materials上發(fā)表題為“Uncovering Electrocatalytic Conversion Mechanisms from Li2S2 to Li2S:Generalization of Computational Hydrogen Electrode”的論文。

  該文章成功將計算氫電極方法推廣至鋰硫電池體系中，并據(jù)此揭示了Li2S2向Li2S的催化轉(zhuǎn)化機(jī)理。

去除原生鈍化層對鋰金屬電極電化學(xué)性能的影響

  金屬鋰由于具有極高的理論比容量（3860 mAh/g）和極低的電化學(xué)電勢（?3.04 V），不僅被認(rèn)為是極具競爭力的負(fù)極材料，而且被廣泛用作鋰半電池的參比和對電極評估電極材料的電化學(xué)性能。然而，在金屬鋰生產(chǎn)，運輸和儲存過程中，活性鋰表面會不可避免地形成原生鈍化層（NPF），但大多數(shù)研究都忽略了鋰金屬表面鈍化層對電池評測結(jié)果的影響。

  鑒于此，中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所陳成猛研究員（通訊作者）等人通過一種自制的鋰表面拋光工具去除NPF，對比研究了NPF對鋰離子電池電化學(xué)性能的影響，并提出了NPF影響鋰離子電池電化學(xué)性能的作用機(jī)制。作者通過3D粗糙度建模、EDS能譜和深度AES表征了原生鈍化層的粗糙度和組分分布。在鋰對稱電池中，通過GCD、EIS和SEM等表征研究了鋰金屬電極的電勢、表界面阻抗和表面形貌演變規(guī)律。結(jié)果表明，拋光后鋰金屬電極的界面阻抗和電極過電位都顯著降低，在充電/放電過程中表面的鋰沉積也更均勻。隨后，作者進(jìn)一步分析了NPF對商用LiFePO4和石墨鋰半電池的電化學(xué)性能和一致性的影響。其中，不含NPF的電池具有良好的倍率、循環(huán)性能和更優(yōu)的一致性。相關(guān)研究成果以“The Effect of Removing the Native Passivation Film on the Electrochemical Performance of Lithium Metal Electrodes”為題發(fā)表在Journal of Power Sources期刊上，文章第一作者為中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所研究生王浩。

陳成猛研究員

  陳成猛，山東鄒城人，1985年出生，博士，研究員，中科院炭材料重點實驗室副主任，中科院石墨烯工程實驗室副主任，中科院山西煤化所709課題組長。兼任中科院青促會會員、中國顆粒學(xué)會青年理事、中國石墨烯產(chǎn)業(yè)技術(shù)創(chuàng)新戰(zhàn)略聯(lián)盟理事、IEC/TC113和SAC/TC279標(biāo)委會專家等職務(wù)。入選山西省“三晉英才”計劃。主要從事先進(jìn)炭材料與儲能器件研究工作，主持項目20余項，發(fā)表論文120余篇，他引4000余次，h因子32，授權(quán)專利22項，出版英文專著1部，主持制定國際和國家標(biāo)準(zhǔn)6項。榮獲山西省自然科學(xué)一等獎、中國化工學(xué)會技術(shù)發(fā)明獎二等獎、中國產(chǎn)學(xué)研合作創(chuàng)新成果一等獎、侯德榜化工科技青年獎、中國顆粒學(xué)會青年顆粒學(xué)獎、中科院北京分院“啟明星”優(yōu)秀人才等榮譽(yù)，2017年入選《麻省理工科技評論》“35歲以下科技創(chuàng)新35人”，2019年獲國家自然科學(xué)優(yōu)秀青年基金資助。

資料來源：DeepTech深科技、能源學(xué)人、中科院山西煤化所、TK生物基材料

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